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論文

$$^{137}$$Cs contamination of Japanese mustard spinach by resuspended particles in areas with different contamination conditions

辰野 宇大*; 吉村 和也; 二瓶 直登*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 8 Pages, 2024/00

https://doi.org/10.1007/s10967-023-09347-9
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.18(Chemistry, Analytical)

Resuspended matters occur the secondary radioactive contamination of the crops in Fukushima Prefecture. We investigated the Cs-137 contamination derived from the resuspended matters to Japanese mustard spinaches in the multiple sites. In the less contaminated site, because Cs-137 of the surface ground soil was low, contamination of crops by the soil particles might be small. In the highly contaminated area, Cs-137 deposition of the soil particles might increase. However, the soil particles had no significant effect on Cs-137 contamination to crops. This was because the grown crop might cover the soil and reduce the Cs-137 deposition on the soil.

論文

Extraction of $$^{99}$$Mo hot atoms made by a neutron capture method from $$alpha$$-MoO$$_{3}$$ to water

Quach, N. M.*; Ngo, M. C.*; Yang, Y.*; Nguyen, T. B.*; Nguyen, V. T.*; 藤田 善貴; Do, T. M. D.*; 中山 忠親*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(10), p.4057 - 4064, 2023/10

https://doi.org/10.1007/s10967-023-09125-7
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Analytical)

テクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)は世界で最も広く使用されている医療用ラジオアイソトープであり、モリブデン-99($$^{99}$$Mo)から生成される。核不拡散の観点から中性子放射化法による$$^{99}$$Mo生成は核分裂由来の$$^{99}$$Moの代替法として注目を集めているが、$$^{99}$$Mo比放射能が極めて低いという欠点が存在する。本研究では、$$^{99}$$Mo抽出による比放射能向上を目的に、照射ターゲットとしてポーラス$$alpha$$-MoO$$_{3}$$ワイヤーを準備した。ポーラス$$alpha$$-MoO$$_{3}$$ワイヤーは、2段階の加熱手順によって金属Moワイヤーから調製する。中性子照射後のポーラス$$alpha$$-MoO$$_{3}$$ワイヤーおよび抽出に用いた水の放射能測定と同位体測定から$$^{99}$$Moのホットアトム効果を確認した。また、ポーラス$$alpha$$-MoO$$_{3}$$ワイヤーと市販の$$alpha$$-MoO$$_{3}$$粉末での$$^{99}$$Mo抽出率を比較した結果、同等の抽出率が得られた。

論文

Development of correction method for sample density effect on PGA

前田 亮; 瀬川 麻里子; 藤 暢輔; 遠藤 駿典; 中村 詔司; 木村 敦

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(8), p.2995 - 2999, 2023/08

https://doi.org/10.1007/s10967-023-08961-x
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Analytical)

The accuracy of the prompt $$gamma$$-ray analysis is known to degrade for the samples containing neutron-scattering materials, such as hydrogen, depending on its content. Recently, we discovered that the density of the scattering materials also affects the accuracy. In this paper, we developed a correction method for the effect of the sample densities. The developed correction method is straightforward and applicable to samples with unknown densities. The simulation and experiments verified the performance of the correction method. The results confirmed that the correction method could reduce the uncertainty due to sample density from 47% to approximately 1%.

論文

$$^{137}$$Cs transfer from soils contaminated by resuspended particles to Japanese mustard spinach in difficult-to-return zone of Fukushima

辰野 宇大*; 二瓶 直登*; 吉村 和也; 大手 信人*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(6), p.1677 - 1686, 2023/06

https://doi.org/10.1007/s10967-023-08899-0
 被引用回数：1 パーセンタイル：72.91(Chemistry, Analytical)

This study investigated the transfer of $$^{137}$$Cs to crops and soil contamination by resuspended particles derived from airborne and ground surface. We conducted the cultivation test of a Japanese mustard spinach in pot placed at study fields. The soil in pots might be mainly contaminated by soil particles derived from the ground surface, and $$^{137}$$Cs transferred to the spinaches was observed. However, the proportion of water-exchangeable and organic fractions of $$^{137}$$Cs in the resuspended particles derived from airborne was greater than that from ground surface, resulting in the greater $$^{137}$$Cs transfer factor. Therefore, it is important to grasp the source of resuspended particles.

論文

Origin of Cs-bearing silicate glass microparticles observed during Fukushima accident and recommendations on nuclear safety

日高 昭秀

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332, p.1607 - 1623, 2023/03

https://doi.org/10.1007/s10967-023-08846-z
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Analytical)

福島第一原子力発電所事故時に初めて放出されたタイプA Cs含有微粒子(以下、タイプA)の生成機構について、これまで様々な生成機構説が議論されてきた。筆者は、3号機の非常用ガス処理系(SGTS)のHEPAフィルタが水素爆発時に溶融して微粒化したことにより生成したと考えた。しかし、その仮説は、熱水力と大気拡散及びその学際領域にも及んで複雑であり、まだ推論が多く含まれている。このため、今後は様々な専門家による検証や、タイプA生成に関する再現試験が必要と考えた。さらに、もし仮説が正しいとした場合、HEPAフィルタは安全上重要な機器であり、水素爆発防止対策やHEPAフィルタの設計等にも影響するかもしれないと考え始めていた。そこで、これらの検討を進めるため、タイプAの生成機構に関して、総合的に解説したレビューが必要との結論に至った。本稿では、筆者がこれまでに執筆した論文等に基づき、仮説の根拠、検証及びその仮説が正しいとした時に実際に何が起こったと考えられるか、今後の課題、原子力安全性の更なる向上の観点からの提言について述べる。

論文

Formation of MPd$$_{3+x}$$ (M = Gd, Np) by the reaction of MN with Pd and chlorination of MPd$$_{3+x}$$ using cadmium chloride

林 博和; 柴田 裕樹; 佐藤 匠; 音部 治幹

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(2), p.503 - 510, 2023/02

https://doi.org/10.1007/s10967-023-08760-4
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Analytical)

Ar気流中における1323Kでの窒化物とPdの反応によって、MPd$$_{3+x}$$ (M=Gd, Np)が生成することを示した。生成物は、立方晶系のAuCu$$_3$$型GdPd$$_{3.3}$$ (${it a}$ = 0.4081 $$pm$$ 0.0001nm)及びNpPd$$_3$$ (${it a}$ = 0.4081 $$pm$$ 0.0001nm)であった。NpNとPdとの反応生成物中には、六方晶系のTiNi$$_3$$型NpPd$$_3$$も含まれていた。本研究で得られたMPd$$_{3+x}$$ (M=Gd, Np)試料と塩化カドミウムの673Kでの真空雰囲気での固相反応では、塩化物が生成すること、及び、副生成物としてPdで飽和したCd相と金属間化合物PdCdが得られることを示した。

論文

Water contents in aggregates and cement pastes determined by gravimetric analysis and prompt $$gamma$$-ray analysis

木下 哲一*; 能任 琢真*; 中島 均*; 小迫 和明*; 加藤 雄大*; 黒岩 洋一*; 倉部 美彩子*; 佐々木 勇気*; 鳥居 和敬*; 前田 亮; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(2), p.479 - 486, 2023/02

https://doi.org/10.1007/s10967-023-08776-w

There are some different chemical and physical forms of water molecules in concretes. Especially, bound water is difficult to determine. In the present work, we determined free + adsorbed water and bound water contained in aggregates and cement pastes, which are component of concretes, by means of conventional gravimetric analysis and prompt $$gamma$$-ray analysis (PGA), respectively, in order to evaluate a total water content in concretes. In the PGA, background reduction was attempted by using the time-of-flight (TOF) signal. In addition, the degree of contribution to analytical values by scattered neutrons by samples was evaluated because water would adsorb on the surface of instruments inside the irradiation chamber for the PGA. Contents of the free + adsorbed water and bound water in some geochemical references determined in the present work were compared with the nominal values to confirm the precision. Each water content in aggregates collected from different quarries and cement pastes with different water-to-cement ratios were analyzed. A total water content in young concrete was evaluated on the basis of the analytical values.

論文

Investigation of adsorption mechanism of Mo(VI) by baker's yeast and applicability to the uranium liquid waste treatment process

荒井 陽一; 長谷川 健太; 渡部 創; 渡部 雅之; 箕輪 一希*; 松浦 治明*; 羽倉 尚人*; 勝木 健太*; 新井 剛*; 小西 康裕*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 9 Pages, 2023/00

https://doi.org/10.1007/s10967-023-09278-5
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Analytical)

Radioactive aqueous and organic liquid wastes contaminated by U are generated by solvent extraction of nuclear fuel materials in experiments of reprocessing technologies. Although incineration and denitrification/conversion processes are promising for treating such liquid waste, the installation of large equipment is essential. To give appropriate treatment procedures for radioactive liquid waste generated in nuclear facilities, STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project was started by Japan Atomic Energy Agency (JAEA) with several organizations. We are focusing on baker's yeasts for their excellent metal ions adsorption characteristics, easy handling and low prices. In order to optimize adsorption performance and operation procedures as the liquid waste treatment technology, adsorption performance of U has to be precisely investigated. In this study, adsorption performance of U and anion from nitric acid solution was investigated by batch-wise adsorption experiments.

論文

The Formation mechanism of radiocesium-bearing microparticles derived from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant using electron microscopy

萩原 大樹; 近藤 啓悦; 日高 昭秀

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(12), p.5905 - 5914, 2022/12

https://doi.org/10.1007/s10967-022-08434-7
 被引用回数：2 パーセンタイル：53.91(Chemistry, Analytical)

Radiocesium-bearing microparticles (CsMPs) were released from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant during the 2011 accident. We examined the CsMP formation process by analyzing Type-A particles and conducting in situ glass fiber experiments. The results demonstrated that heating glass fibers to 450$$^{circ}$$C - 800$$^{circ}$$C formed spherical particles, their morphologies and elemental compositions were similar to those of actual CsMPs. The mock-up particles size was strongly dependent on the glass-fiber thickness. Our findings reveal that glass fibers can form microparticles after being exposed to high temperatures.

論文

Development of HCl-free solid phase extraction combined with ICP-MS/MS for rapid assessment of difficult-to-measure radionuclides, 2; Highly sensitive monitoring of $$^{126}$$Sn in concrete rubble

Do, V. K.; 古瀬 貴広; 太田 祐貴; 岩橋 弘之; 廣沢 孝志; 渡辺 将久; 佐藤 宗一

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(12), p.5631 - 5640, 2022/12

https://doi.org/10.1007/s10967-022-08612-7
 被引用回数：2 パーセンタイル：53.91(Chemistry, Analytical)

$$^{126}$$Snは2011年の福島第一原子力発電所事故により環境中に放出された可能性のある長半減期核分裂生成物であり、こうした核種のモニタリングは周辺環境及び放射性廃棄物を適切に管理・処理していくために重要である。本研究では、TEVA resinによるHClフリーな固相抽出分離とICPタンデム質量分析計(ICP-MS/MS)を組み合わせた放射性ガレキ中の$$^{126}$$Sn分析手法を提案した。TEVA resinによるコンクリートマトリクスからのSnの回収率は95%以上であった。同重体である$$^{126}$$Te及び試料マトリクスに由来する多原子イオンによるスペクトル干渉は、固相抽出による化学分離とICP-MS/MSとの組み合わせにより効果的に低減することができ、Teの除染係数は10$$^{5}$$に達した。本手法でのコンクリートマトリクスにおける$$^{126}$$Snの方法定量下限値は、12.1pg g$$^{-1}$$(6.1mBq g$$^{-1}$$)となり、コンクリートガレキ中の$$^{126}$$Snを分析する手法として十分な感度を有することを確認した。

論文

Design of MA(III)/Ln(III) separation process of extraction chromatography technology

阿久澤 禎*; Kim, S.-Y.*; 久保田 真彦*; Wu, H.*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 新井 剛*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(12), p.5851 - 5858, 2022/12

https://doi.org/10.1007/s10967-022-08658-7
 被引用回数：3 パーセンタイル：31.61(Chemistry, Analytical)

In this work, we have examined Ln(III) and MA(III) separation conditions by the extraction chromatography using HONTA adsorbent to decide the Ln(III)/MA(III) separation process fow. From the research results, we found the simulated element of Am(III) for HONTA adsorbent and the conditions to use it. In addition, Ln(III) and Am(III) (simulated element) separation experiments were carried out using the HONTA adsorbent packed column, we have determined the column separation conditions for Am(III) such as order of fow solution and fow rate.

論文

Potential bacterial alteration of nuclear fuel debris; A Preliminary study using simulants in powder and pellet forms

Liu, J.; 土津田 雄馬; 墨田 岳大; 北垣 徹; 大貫 敏彦; 香西 直文

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(6), p.2785 - 2794, 2022/06

https://doi.org/10.1007/s10967-022-08324-y
 被引用回数：3 パーセンタイル：68.71(Chemistry, Analytical)

福島第一原子力発電所(FDNPP)における燃料デブリは10年以上微生物を含んでいる地下水に保存した。微生物による燃料デブリの変化が起こる可能性がある。本研究では、CeO$$_{2}$$, ZrO$$_{2}$$, Fe(0), SiO$$_{2}$$を用いて燃料デブリの模擬体を調製し、好気性条件下で金属元素酸化細菌として認識されていない2つの常在菌Pseudomonas fluorescens及びBacillus subtilisに曝露して、模擬体の物理的及び化学的変化を調べた。粉末模擬体を用いた実験では、Ce, Zr, Siはほとんど溶解せず、Feを溶解したままFe(II)とFe(III)として液相に存在し、一部溶解した鉄は鉄(水)酸化物のナノ粒子として析出した。ペレット模擬体を用いた実験では、バクテリアはFe(0)粒子表面に選択的に集まり、腐食ピットを作った。これらの結果は地下水中のバクテリアがFDNPPの燃料デブリ中の鉄を腐食し、燃料デブリを多孔質体に変え、ナノサイズの鉄(水)酸化物粒子を水中に放出することを示唆した。

論文

Complex formation of light and heavy lanthanides with DGA and DOODA, and its application to mutual separation in DGA-DOODA extraction system

野水 大輝; 佐々木 祐二; 金子 政志; 松宮 正彦*; 勝田 正一*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(3), p.1483 - 1493, 2022/03

https://doi.org/10.1007/s10967-022-08204-5
 被引用回数：4 パーセンタイル：68.71(Chemistry, Analytical)

我々は水溶性のジグリコールアミド(DGA)とジオキサオクタンジアミド(DOODA)による希土類元素の逐次錯形成を溶媒抽出系で調べた。抽出剤であるTODGAとDOODA(C8)はLnパターン(Ln分配比と原子番号の関係)の逆相関を示し、その組み合わせは相互分離に有効である。水系でDOODAは2分子、DGAは3分子希土類に配位することが分かった。10$$times$$10段の多段抽出を実施し、La, Pr, Ndは水相に、一方Sm-Dyは有機相に分離することができた。

論文

Sorption of Pu(IV) on biogenic Mn oxide and complexation of Pu(IV) with organic ligands secreted by fungal cells

田中 万也; 谷 幸則*; 香西 直文; 大貫 敏彦

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(2), p.1109 - 1114, 2022/02

https://doi.org/10.1007/s10967-021-08178-w
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Analytical)

本研究では、マンガン酸化菌が形成したマンガン酸化物へのPu(IV)吸着メカニズムについて調べた。他のアクチノイドとの吸着挙動を比較したところ、Pu(IV)はU(VI)と類似しておりTh(IV)とは異なった吸着挙動を示した。このことから、マンガン酸化物表面に吸着したPu(IV)がPu(VI)に酸化されている可能性が示唆された。一方、マンガン酸化菌の菌糸のみに対して吸着実験を行ったところ、一旦菌糸に吸着したPu(IV)が時間とともに水溶液中に脱離していくことが明らかとなった。このことは、微生物から分泌された有機配位子とPu(IV)が錯形成していることを示唆しており、こうした錯形成は中性付近のpH条件下において顕著であった。

論文

Characterization of radiocesium-bearing microparticles with different morphologies in soil around the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

萩原 大樹; 舟木 泰智; 尻引 夏*; 菅野 麻里奈*; 眞田 幸尚

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(1), p.415 - 426, 2022/01

https://doi.org/10.1007/s10967-021-08061-8
 被引用回数：6 パーセンタイル：65.59(Chemistry, Analytical)

Radiocesium-bearing microparticles (CsMPs) from Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP) are observed in Eastern Japan. To examine their source and formation, multiple particles were isolated from soils from three sites around the FDNPP and their radioactivity, morphology, and elemental composition were analyzed. Cesium-137 radioactivity ranged from 0.23 to 8.57 Bq and particles were primarily composed of Si, Fe, Zn, C, and Cs at each site. Uranium-rich parts in certain CsMPs show their origin in the vicinity of the nuclear reactor. Our results will help characterize CsMPs and evaluate the internal dose exposure of personnel employed at the FDNPP

論文

Large scale production of $$^{64}$$Cu and $$^{67}$$Cu via the $$^{64}$$Zn(n, p)$$^{64}$$Cu and $$^{68}$$Zn(n, np/d)$$^{67}$$Cu reactions using accelerator neutrons

川端 方子*; 本石 章司*; 太田 朗生*; 本村 新*; 佐伯 秀也*; 塚田 和明; 橋本 慎太郎; 岩本 信之; 永井 泰樹*; 橋本 和幸*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 330(3), p.913 - 922, 2021/12

https://doi.org/10.1007/s10967-021-07987-3
 被引用回数：7 パーセンタイル：72.21(Chemistry, Analytical)

加速器中性子を利用し、将来有望な医療RIである$$^{64}$$Cu及び$$^{67}$$Cuの大量合成に関して、実験に基づく生成量評価と臨床に必要な生成量のPHITSコード使用による評価、そして大量のターゲット物質からのCu同位体の分離精製手法開発を行った。実験では55.4gという大量の、天然亜鉛試料を利用し、加速器中性子の照射による生成率について定量的な評価を行った。また、同時に臨床的に必要な量の$$^{64}$$Cu及び$$^{67}$$Cuの製造の可能性について、それぞれ100gの濃縮$$^{64}$$Znおよび$$^{68}$$Zn試料に対して、40MeV、2mAの重陽子照射により発生する中性子を照射する数値シミュレーションを行い、その生成量を推定した。また、大量の天然亜鉛試料から$$^{64}$$Cu及び$$^{67}$$Cuを分離するために、熱分離と樹脂分離を組み合わせた分離方法を開発し、73%の分離効率と97%の亜鉛回収率が得られることを実証した。これらの結果、このような加速器中性子による生成と本分離手法の組み合わせで、臨床応用のために必要な$$^{64}$$Cu及び$$^{67}$$Cuの大規模生産を提供することができることがわかった。

論文

Diffusion of acetic acid, butyric acid, and butanol in compacted montmorillonite

石寺 孝充

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 330(1), p.149 - 158, 2021/10

https://doi.org/10.1007/s10967-021-07953-z
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Analytical)

Effective diffusion coefficients (${it D$_{e}$}$) of acetic acid, butyric acid, and butanol in compacted montmorillonite were determined by through-diffusion experiments and compared with those of iodide and deuterated water. The difference in ${it D$_{e}$}$ values between acetic acid, butyric acid, and iodide could be attributed to the difference in their self-diffusion coefficient values, while this was not applicable to the ${it D$_{e}$}$ values determined for butanol and deuterated water. This result suggests that the ${it D$_{e}$}$ values of iodide can be converted to those of carboxylic acid and utilized for migration analysis of carbon-14 in the safety assessment of geological disposal.

論文

Development of MA separation process with TEHDGA/SiO$$_{2}$$-P for an advanced reprocessing

堀内 勇輔; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 木田 福香*; 新井 剛*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 330(1), p.237 - 244, 2021/10

https://doi.org/10.1007/s10967-021-07940-4
 被引用回数：6 パーセンタイル：65.59(Chemistry, Analytical)

抽出クロマトグラフィ法を採用した高レベル放射性廃液からのMA分離技術の構築のためにTEHDGA吸着材の適用性をバッチ式吸着およびカラム試験により評価した。バッチ式吸着試験の結果より、TEHDGA吸着材はTODGA吸着材と比較すると核分裂生成物の除染性能が優れていることが確認された。さらにカラム試験の結果より、TEHDGA吸着材から希土類元素の全量溶離が確認されたためTEHDGAは吸着材としても性能は十分に発揮され、プロセスへの適用が期待できる。

論文

Density functional study on Am(III)/Eu(III) selectivity using crown ether type ligands

深澤 優人*; 金子 政志; 中島 覚*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 329(1), p.77 - 84, 2021/07

https://doi.org/10.1007/s10967-021-07685-0
 被引用回数：1 パーセンタイル：16.35(Chemistry, Analytical)

マイナーアクチノイドと希土類元素の分離メカニズム解明の一環として、クラウンエーテル型配位子のAm/Eu選択性について密度汎関数計算を用いて研究を行った。まず、異なるリングサイズを持つクラウンエーテル, 12C4, 15C5, 18C6とEuとの錯生成反応を比較した結果、18C6が最も安定に錯体を生成することが分かった。18C6によるAm/Eu選択性を見積った結果、Amに対する選択性が示され、溶媒抽出を用いた既報の研究結果と一致した。18C6の酸素ドナーを窒素及び硫黄ドナーに置換した配位子を用いて、Am/Eu選択性を予測した結果、18C6よりも高いAm選択性を示すことが期待された。化学結合解析の結果、Am-O結合と比較してAm-N及びAm-S結合の強い原子軌道間の相互作用が観測され、その高い共有結合性がクラウンエーテル型配位子によるAm/Eu選択性の起源であることが示唆された。

論文

Factors affecting $$^{137}$$Cs concentrations in river water under base-flow conditions near the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant

中西 貴宏; 舟木 泰智; 佐久間 一幸

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 328(3), p.1243 - 1251, 2021/06

https://doi.org/10.1007/s10967-021-07735-7
 被引用回数：10 パーセンタイル：84.69(Chemistry, Analytical)

2017年から2018年にかけて福島第一原子力発電所周辺河川の$$^{137}$$Cs濃度を測定した結果、溶存態$$^{137}$$Cs濃度・懸濁態$$^{137}$$Cs濃度ともに流域の平均$$^{137}$$Cs沈着量と良い相関を示した。沈着量で規格化した$$^{137}$$Cs濃度は流域内の森林への沈着割合と負の相関を示し、現時点では森林からの流出は河川水の$$^{137}$$Cs濃度を高める要因でないことが示唆された。

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